国宝・重要文化財の武具が集まる「国宝の島」
大山祇神社には紫陽殿、国宝館、大三島海事博物館（葉山丸記念館）の3つの宝物館があります。このうち紫陽殿と国宝館は階段で結ばれており、甲冑や刀剣類を中心に展示しています。
収蔵品は国宝8点、国重要文化財469点、県重要文化財14点です。武運の神として信仰を集めた大山祇神社には、多くの武将が戦勝祈願や御礼として武具を奉納してきました。その結果、国宝・重要文化財に指定された武具類の約8割がこの神社に集中しており、大三島が「国宝の島」と呼ばれる理由にもなっています。
館内では、平安中期から戦国時代までの甲冑や刀剣類を見ることができます。なかでも注目したいのが、源頼朝が奉納したと伝わる国宝「紫綾威鎧・大袖付（むらさきあやおどしよろい・おおそでつき）」です。鎌倉時代初期の綾威鎧で、同様の技法で作られた鎧は厳島神社の浅葱綾威鎧（あさぎあやおどしよろい）など、わずかしか残っていません。
南北朝時代の国宝「大太刀 銘 貞治五年丙午千手院長吉（おおだち めい じょうじごねんへいごせんじゅいんながよし）」は、後村上天皇が奉納したと伝わる名刀です。当時流行した野太刀と呼ばれる大太刀の代表作で、反りが高く切っ先が大きいのが特徴です。これほど長大な太刀を破綻なく、かつ刀身を健全に保ったまま造り上げた技術は見事というほかありません。大和国で活躍した刀工・長吉の作と銘が刻まれています。
重要文化財の「長巻 銘 宗吉（ながまき めい むねよし）」は、大太刀の柄を長く仕立て直して薙刀として使用したものです。鎌倉時代から南北朝時代の薙刀がまとまって伝わっている例は全国的にも少なく、大変貴重だと言われています。